作为一种新型的模拟酶,单原子纳米酶具有原子级掺杂的活性位点。由于其催化活性优异、对金属原子的利用高效以及活性位点模型简单,单原子纳米酶在纳米酶领域发挥着举足轻重的作用。青岛农业大学化学与药学院韩磊&鲁莉华制备了一种新型的单原子铱纳米酶,并将其应用于农药的高灵敏检测。
该工作借助于铱(III)配合物与氧化石墨烯(GO)中的含氧基团之间的配位反应,制备了Ir(III)/GO,GO纳米片上Ir的负载量高达5.31%。该制备方法避免了常用于提高GO模拟酶活性的氮掺杂和热解步骤。得益于高活性的Ir原子,Ir(III)/GO表现出优越的类过氧化物酶(POD)活性,以此建立了一个简单、灵敏的比色农药检测平台,在10-300 nM的线性范围内可实现“开信号”抗蚜威(PIB)检测,检测限(LOD)为2.81 nM。
此外,该检测平台被制成便携式检测试剂盒,由检测拭子和样品处理管组成,检测PIB的LOD为3.31 nM。相关工作以“Highly Active Single-Atom Nanozymes with High-Loading Iridium for Sensitive Detection of Pesticides”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
要点1:氧化石墨烯具有丰富的含氧基团,如:-O-、-(CO)-、-OH、-COOH,可以提供二羰基结构作为O^O配体与Ir(III)配合物配位,从而将Ir(III)配合物与C^N配体锚定在氧化石墨烯(GO)纳米片表面,制备高活性的铱单原子纳米酶[Ir(III)/GO]。
要点2:Ir(III)/GO制备简单,不需要其它掺杂和热解过程,且所制备的Ir(III)/GO可获得高Ir负载量(≈5.31 wt %),高于报道的单原子纳米酶(通常小于1.5 wt %)。
要点3:检测平台被制成便携式检测试剂盒,由检测拭子和样品处理管组成,能够以裸眼和手机读色的方式有效监测果蔬中的PIB。
这项工作不仅提供了一种合成铱基纳米酶的新方法,而且展示了铱(III)/GO在快检领域的出色能力。

图1 Ir(III)/GO的制备示意图及结构表征

图2 Ir(III)/GO的单原子结构表征

图3 Ir(III)/GO仿酶活性表征

图4 Ir(III)/GO的动力学和催化机理

图5 PIB检测原理示意图及可行性验证

图6 检测平台对PIB的检测性能

图7 测试拭子的制备及其测试性能